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馬丁/石川團(tuán)隊(duì)Chem：甲烷干氣重整新突破

來源：個(gè)人圖書館-新用戶9802Zad2 2023-07-11 15:48:21

原創(chuàng) Cell Press CellPress細(xì)胞科學(xué)

(相關(guān)資料圖)

物質(zhì)科學(xué)Physical science

化學(xué)鏈甲烷干氣重整技術(shù)（CL-DRM）憑借儲(chǔ)氧材料（OSM）上的兩步分離轉(zhuǎn)化，可極大提升反應(yīng)的經(jīng)濟(jì)性，有望在未來實(shí)現(xiàn)大規(guī)模商業(yè)化。然而，如何開發(fā)高性能的OSM載體仍是當(dāng)前該領(lǐng)域所面臨的重要挑戰(zhàn)?；诖?，來自北京大學(xué)的馬丁教授團(tuán)隊(duì)以及來自大連理工大學(xué)的石川教授團(tuán)隊(duì)近日在Cell Press細(xì)胞出版社期刊Chem上發(fā)表了一篇題為“A novel Ni–MoCxOy interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane”的最新研究。他們首次在CL-DRM反應(yīng)中提出使用碳化鉬作為OSM，且構(gòu)筑得到的新型儲(chǔ)氧材料Ni-(α-MoC)/Al2O3顯示出出色的合成氣轉(zhuǎn)化性能，其500°C下H2/CO比為2的合成氣選擇性接近100%。該研究為過渡金屬碳化物作為儲(chǔ)氧材料應(yīng)用于其他化學(xué)鏈反應(yīng)過程提供了重要借鑒。

作為一種傳統(tǒng)的高附加值能源轉(zhuǎn)換方法，甲烷干氣重整（DRM）技術(shù)在利用了甲烷和二氧化碳兩種重要溫室氣體的同時(shí)，還可制備出重要的化學(xué)中間資源—工業(yè)合成氣，因此具有重要研究意義。但同時(shí)，過高的反應(yīng)溫度也會(huì)導(dǎo)致催化劑失活等一系列問題。基于OSM周期性還原和再氧化循環(huán)的化學(xué)鏈干氣重整技術(shù)，不僅提高了低溫下的催化性能，避免催化劑燒結(jié)問題，解決積碳難題，而且避免了逆水煤氣變換副反應(yīng)，提高了反應(yīng)選擇性。而作為CL-DRM的核心，OSM的開發(fā)至關(guān)重要。

基于此，本文首次提出將碳化鉬作為OSM引入CL-DRM技術(shù)，制備得到了改性的Ni-(α-MoC)/Al2O3催化劑，并通過透射電鏡證實(shí)了高分散Ni-MoCx界面的形成（圖1）。

圖1：Ni-(α-MoC)/Al2O3催化劑的形貌表征。

作者進(jìn)一步對(duì)構(gòu)筑的Ni-(α-MoC)/Al2O3催化劑進(jìn)行了催化性能研究，結(jié)果如圖2所示?？梢钥闯?，催化劑在500℃左右即可實(shí)現(xiàn)甲烷到合成氣的高效轉(zhuǎn)化，且選擇性接近100%。

圖2：制得催化劑的甲烷活化結(jié)果。

結(jié)合瞬態(tài)定溫表面反應(yīng)，作者對(duì)不同的Mo-C表面的甲烷活化能力進(jìn)行了研究（圖3），篩選出了具有最佳甲烷轉(zhuǎn)化率和選擇性的表面，證實(shí)了α-MoC對(duì)于反應(yīng)活性和選擇性大幅提升的重要作用。

圖3：用于甲烷活化的不同Mo-C表面。

活性界面的循環(huán)能力對(duì)于CL-DRM至關(guān)重要，通過比較反應(yīng)過程中最大耗氧量以及氧物種的最大引入量，表明MoCxOy物種在反應(yīng)過程中存在穩(wěn)定的動(dòng)態(tài)變化（圖4），證實(shí)了催化劑良好的循環(huán)再生能力。

圖4：催化劑活性氧物種的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)研究。

與傳統(tǒng)Ni/Al2O3催化劑的催化性能相比，新型Ni-(α-MoC)/Al2O3催化劑兼具高活性以及高穩(wěn)定性，反應(yīng)溫度降低了200-300℃，且經(jīng)歷1140次循環(huán)測(cè)試仍能保持極高的活性和選擇性（圖5）。

圖5：Ni-(α-MoC)/Al2O3和傳統(tǒng)Ni/Al2O3催化劑在CL-DRM過程中的催化性能對(duì)比。

總結(jié)

綜上，本工作首次將碳化鉬引入CL-DRM反應(yīng)，設(shè)計(jì)了一種新型的Ni-(α-MoC)/Al2O3催化劑，且該催化劑在低溫下表現(xiàn)出了較高的合成氣選擇性。得益于Ni和α-MoC之間的強(qiáng)相互作用，催化劑中形成了新的高分散Ni-MoCx界面。原位生成的MoCxOy和Ni-MoCxOy界面使得甲烷活化溫度降低且選擇性顯著提升。該工作證實(shí)了碳化鉬作為高性能OSM的可行性，為未來用于CL-DRM反應(yīng)的新型OSM的開發(fā)提供了重要指導(dǎo)和借鑒意義。

▌?wù)撐臉?biāo)題：

A novel Ni–MoCxOy interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane

▌?wù)撐木W(wǎng)址：

/chem/fulltext/S2451-9294(22)00480-6

▌DOI：

/10.1016/j.chempr.2022.09.007

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